Niezwykła dynamika ferroelektrycznego przejścia fazowego w domieszkowanym kwantowym paraelektryku K1-xLixTaO3

Przedstawione zostaną rezultaty badań domieszkowanego jonami litu Li, tantalanu potasowego K_1-xLixTaO₃ (KLT-x), w którym dla x > 0,022 następuje przejście do stanu ferroelektrycznego. KTaO₃ jest jednym z najlepiej poznanych, tzw. kwantowych paraelektryków.
Zbadaliśmy zarówno liniowe jak i nieliniowe właściwości dielektryczne, wykorzystując szerokopasmowe badania dielektryczne oraz spolaryzowaną spektroskopię Ramana w zakresie temperatur 4,2-300 K, monokryształów KLT-0.043 i KLT-0.08, w których zachodzi przemiana ferroelektryczna pierwszego rodzaju odpowiednio w T_C ≈ 50 K i T_C ≈ 109 K. Przejście fazowe nie jest typu przesunięcia, ponieważ miękki mod mięknie znacznie słabiej, ale nie jest też typowe dla przejścia typu porządek-nieporządek. W naszych badaniach zmierzyliśmy i dopasowaliśmy widma dielektryczne do wartości częstotliwości równej 10¹³ Hz. Obserwujemy trzy aktywowane termicznie relaksacje Cole'a-Cole'a, które zachowują się zgodnie z prawem Arrheniusa lub Vogel-Fulchera. Dwie relaksacje na wyższych częstotliwościach przypisuje się odwracaniu polarnych nano-klastrów o π/2 i zgodnie z literaturą, trzecia na niskiej częstotliwości jest wstępnie przypisana do oddychania nanoklastrów. Poniżej T_C obserwowalna częstotliwość relaksacji podczas chłodzenia nadal obniża się bez anomalii w T_C, słabnie i ostatecznie zanika. Takie zachowanie wskazuje, że struktura poniżej T_C składa się z nano-mieszaniny fazy ferroelektrycznej i relaksorowej, zgodnie z oczekiwaniami z perkolacyjnej natury przejścia fazowego, a relaksacje należą tylko do części relaksatora. Relaksacje pozostają aktywne w zakresie częstotliwości MHz-GHz nawet w wysokich temperaturach, dzięki czemu nie można wyznaczyć temperatury Burnsa T_B (temperatury w której powstają obszary fazy ferroelektrycznej). Zbadaliśmy zachowanie miękkiego modu i jego rozszczepienie poniżej T_C na trzy składniki. Dwie składowe o wyższej częstotliwości, wyraźnie obserwowane tylko w widmach Ramana, odpowiadają rozszczepieniu modów A1 i E z powodu przejścia w tetragonalną fazę ferroelektryczną. Trzeci składnik niskiej częstotliwości jest przypisany do nieferroelektrycznej części objętości próbki. Całe rozszczepienie miękkiego modu w zakresie częstotliwości od THz do podczerwieni z powodzeniem zostało opisane przez model Bruggemana. W zakresie częstotliwości 10¹¹ Hz przewiduje się dodatkowy mod centralny z dopasowań w całym zakresie temperatur.